Fu suo il merito di chiarire vieppiù, in senso cattolico, la posizione della Chiesa armena nei riguardi del Concilio di Calcedonia e di riallacciarla, meglio del predecessore Gregorio II, alla Sede di Roma, considerando la giuridicamente di fronte alle pretese degli imperatori bizantini. A tale scopo ebbe corrispondenza con i papi Onorio II, Innocenzo II, Eugenio III. Prese parte, assieme al proprio fratello, il vescovo Nerses il Grazioso, al Concilio latino di Antiochia (1139) e di Gerusalemme (1142). Innocenzo II, ricevute le informazioni e gli elogi del proprio legato Alberto d'Ostia, indirizzò a G. una lettera (25 sett. 1141) congratulandosi con lui ed invitando il di lui fratello, il vescovo Nerses, a Roma, per trattare meglio. L'ambasciata di G. III arrivò a Viterbo verso il 1144-45 accolta da Eugenio III. La Sede Apostolica venne informata su certe controversie fra Armeni e Greci, e sulle note questioni disciplinari.
G. fu il primo katholikós armeno che ricevette il pallio. Ha lasciato come patrimonio letterario la sua corrispondenza, e composizioni innoografiche, introdotte nella liturgia.